摘要：为了明确水泥厂对于周边环境及烟叶重金属含量（质量分数）的影响，分析了黄淮平原区和西南山区的两个水泥厂周边大气重金属沉降、土壤以及烟叶重金属含量随距离的变化。结果表明，水泥厂对周边土壤重金属含量影响较小；黄淮平原区水泥厂周边1.5～3.5km、西南山区水泥厂周边1.0km处重金属沉降通量有所升高，铅、镉、砷、铬和镍的最大与最小沉降通量比值在1.7～2.8之间。黄淮平原区水泥厂下风向采样点上部烟叶铅、镉、砷、铬和镍最高含量分别为上风向采样点的2.26、3.09、2.44、3.72和1.78倍，峰值出现在1.0～4.0km之间，而西南山区水泥厂这5种金属最高含量分别为最低含量的1.34、1.19、2.32、3.41和4.66倍，峰值出现在1.0～1.5km处。可见，烟草生长对大气环境较为敏感，水泥厂对平原季风气候地区环境影响范围较大，而对山区环境影响相对较小。
关键词：烟叶,水泥厂,大气沉降,重金属
我国快速的城市化和工业化发展带来了较为严重的大气污染风险，大气污染物中携带有较高浓度的重金属［1］，这些重金属大部分会通过大气沉降进入土壤、水体和植物体中，不仅直接影响人体健康、污染土壤和水体，同时也会对作物生长和农产品安全造成影响［2-5］。有研究表明，大气污染已经对工业区和城市周围农作物的食用安全性产生了明显的影响，部分区域叶类蔬菜的Pb、Hg等重金属很大部分来源于大气沉降［6-8］。
工业废物排放是大气污染的重要来源，我国水泥工业总产量连续几十年一直居世界首位，产量约占世界总产量的一半，水泥工业的粉尘和烟尘排放量居工业行业首位，是污染大气环境最严重的行业之一［9-11］。水泥产品具有原料和产品运输量大、运费占售价比例高、产品保质期较短等特点，导致运输距离和销售范围受限，因此水泥厂在各地分布较为广泛。水泥厂排放的废气和烟尘中含有Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和Hg等重金属，并且会随着大气循环迁移［12-16］。然而数量多、分布广的水泥厂对周边农田烟叶重金属含量的影响如何，目前尚没有明确结论。有研究显示，水泥厂会对周边农田土壤和植物产生重金属污染［15-18］；然而另有研究显示，水泥厂对周边环境和土壤重金属基本无影响［19］。烟草作为重要的叶用经济作物，叶片宽大且布满黏性腺毛，对于大气污染物较为敏感。为此，选取黄淮平原区和西南山区地貌特征和生态环境差异较大的两个区域作为研究对象，分析水泥厂周边不同距离采样点土壤、大气沉降及烟叶的重金属含量变化，以探讨不同地貌特征和生态环境条件下水泥厂对于烟叶重金属含量的影响，旨在为不同地区烟草种植合理布局和科学规划提供依据。
1材料与方法
1.1 研究区概况
选取黄淮平原区和西南山区的两个水泥厂周边烟田作为研究区域。黄淮平原区某水泥厂拥有两条2500t/d熟料新型干法水泥生产线，所在地区气候属温带大陆性季风气候；西南山区某水泥厂拥有1条2500t/d熟料新型干法水泥生产线，所在地区地形起伏不平，气候属北亚热带湿润气候。
1.2 试验设计
黄淮平原区（黄淮区）某水泥厂所在地区烟草大田生育期主导风向为东南风，以水泥厂为中心，在主导风向的下风口30°扇形区域内，选择距离水泥厂直线距离为0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0、3.5和4.0km的烟田，以及水泥厂上风向1.0km处的烟田作为采样点；西南山区（西南区）某水泥厂所在地区烟草大田生育期无主导风向，由于地处山区，水泥厂周边连续分布烟田较少，在距离水泥厂0.5、1.0、1.5、2.0和2.5km处的烟田随机设立采样点。在各采样点采集大气干湿沉降样品、耕层土壤样品和上部烟叶样品。
1.3 样品采集方法
在各个采样点，设立集尘缸采集大气干湿沉降物，采用标准方法［20］采集大气干湿沉降样品。在烟苗移栽后30d（黄淮区试验点为2015年6月18日，西南区试验点为2015年6月4日）开始布设降尘缸（内径15cm，高度30cm，有机玻璃材质），降尘缸布设距离地面2.0m（避免受到地面扬尘的影响）；干湿沉降样品采集至烟叶采收结束（黄淮区试验点为2015年10月10日，西南区试验点为2015年9月8日）。烟叶按照常规标准采收，在集尘缸附近10m范围内随机采集，每个采样点采集20片鲜烟叶，立即带回实验室处理；烟叶采收结束后，在集尘缸附近10m范围内按照五点法和四分法采集0～30cm耕层的土壤样品。
1.4 样品处理和分析方法
采集的大气干湿沉降样品带回实验室浓缩，使用HNO3-H2O2-HF体系微波消解［21］；采集的鲜烟叶样品带回实验室，先用自来水清洗烟叶表面，再用超纯水清洗，80℃烘干，粉碎混匀后使用HNO3-H2O2体系微波消解［22］。土样样品于阴凉处风干，研磨，过孔径为0.15mm（100目）的尼龙筛网，用HNO3-H2O2-HF体系微波消解［23］。
采用电感耦合等离子体质谱分析法，用ICP-MS7900（美国Agilent公司）测定大气干湿沉降物、烟叶样品和土壤样品中的Pb、Cd、As、Ni和Cr等含量（质量分数）［21-23］。
消解用微波消解仪为ETHOSONE（意大利Milestone公司）。消解及测定重金属过程中所用试剂均为优级纯（德国Merck公司），超纯水为Q-PODelement级（德国Millipore公司）。
1.5 数据处理
使用MSExcel2010和SPSS18.0软件进行数据处理。
2结果与讨论
2.1水泥厂对周边土壤重金属含量的影响
黄淮平原区和西南山区距水泥厂不同距离采样点土壤重金属含量见图1。其中黄淮区试验点横坐标中“-1.0”表示距离水泥厂上风向1.0km处的采样点。
在黄淮区试验点，土壤中铅、镉、砷、铬和镍含量的变异系数分别为13%、10%、14%、25%和33%，从图1中可以看出，土壤铬和镍含量波动较大；而铅、镉、砷含量随距离增加呈现基本稳定或小幅降低的趋势。从水泥厂不同距离土壤铬和镍含量的变化特点来看，水泥厂对于周边土壤中的铬和镍含量产生一定影响，其中在2.5~3.0km范围内受影响最大。需要指出的是黄淮区试验点水泥厂周边所有采样点的铬和镍含量均低于GB15618—1995二级标准［24］。同时水泥厂周边所有采样点5种金属元素含量均在该地区第二次土壤普查的土壤背景值范围内［25］，说明虽然水泥厂周边一定范围内土壤中的部分金属元素含量受到水泥厂粉尘的影响，但并未达到污染水平。
在西南区试验点来看，土壤重金属含量随距水泥厂距离的增加表现出先升高后降低的趋势，在1.0km处达到峰值，然而在本试验中最远的2.5km处采样点又急剧升高，该采样点可能受到其他因素的影响，本试验中未进行深入探究。排除该取样点后，发现水泥厂周边1.0km处为金属含量最高点，大于1.0km时土壤重金属含量呈降低趋势，即水泥厂对于周边土壤的影响主要在1.0km附近。对比该地区土壤背景值［25］，水泥厂周边土壤5种金属含量也均在背景值范围内。
黄淮区试验点和西南区试验点，水泥厂周边一定范围内的部分重金属含量有所升高，两地区峰值分别出现在2.5~3.0km以及1.0km处。水泥厂对周边一定范围内的土壤中部分重金属含量产生了较小影响，但均未超标，可能与水泥厂粉尘排放年限以及土壤翻耕等稀释了表层土壤重金属含量有关。
Al-Khashman等［26］对于约旦Qadissiya地区建于1984年的Rashadiya水泥厂5km范围内土壤进行调查，结果发现水泥厂周边土壤铅、锌、镉含量较高，并且多数集中在表层土壤。庞妍等［18，27］对关中平原地区水泥厂周围土壤分析发现，水泥厂周边10km范围内的土壤重金属含量都受到明显影响，甚至部分元素影响到25km外的区域。土壤污染是水泥厂粉尘排放多年积累的结果，与水泥厂粉尘排放历史关系密切。本试验中重点考察了水泥厂对于烟叶重金属的影响，受到烟田连片种植的限制，研究范围有限，但从土壤重金属随距离的变化趋势来看，本研究中所涉及的两个水泥厂尚未对周边土壤造成污染，可能与粉尘排放历史较短有关。
2.2水泥厂对周边大气重金属沉降的影响
烟草生育期间水泥厂不同距离采样点的沉降通量见图2。在黄淮区试验点，距水泥厂1.0km及以内的采样点铅、铬、砷、镍和镉5种元素的沉降通量与上风向1.0km处（图2中-1.0km采样点）对照采样点的沉降通量相似或者更低，而距离水泥厂下风向1.5~3.0km范围内的采样点重金属沉降通量则较0.5、1.0km采样点和上风向1.0km对照采样点有所提高，2.0~3.0km采样点铅、铬、砷和镍4种元素的平均沉降通量分别为0.5~1.0km采样点平均沉降通量的2.2、3.1、1.9和2.0倍。铅、砷和镍的沉降通量在2.0和3.0km处出现两个峰值，其中2.0km处更高。而铬沉降通量则在2.0~4.0km采样点一直保持较高水平，另外铅、铬、砷和镍4种元素的沉降通量在3.0km距离外均表现出随距离增加而降低的趋势。镉沉降通量随距离的变化特征与其他4种元素有所不同，除1.5km采样点镉沉降通量为7.26μg（/m2·d）外，其余采样点镉沉降通量在0.56~0.98μg（/m2·d）之间，与上风向对照采样点［镉沉降通量为0.56μg（/m·2d）］相差不大。
与黄淮区试验点类似，西南区试验点重金属沉降通量随着与水泥厂距离的增大呈现出先升高后降低或稳定的趋势。西南区试验点5种元素沉降通量出现峰值的采样点均位于1.0km处，该采样点铅、砷、铬、镍和镉的沉降通量分别为0.5km处采样点的2.6、2.3、1.7、2.0和2.1倍。距离水泥厂1.5km及更远采样点5种重金属沉降通量与0.5km处采样点重金属沉降通量相差不大。
向大气排放的污染物通常在距排放烟囱一定距离范围内会出现一个高浓度峰值［28］，颗粒或气态污染物的最大落地浓度与污染物排放高度、风向、风速、周边地形地貌、污染物特性等多种因素有关［29-30］，本研究中所涉及的两个水泥厂周边重金属沉降通量的峰值距离差异较大，黄淮区试验点水泥厂周边多数金属沉降峰值在距离水泥厂2.0~3.0km之间，而西南区试验点水泥厂周边重金属沉降峰值在1.0km处。这可能与两地的地形地貌和风速风向等因素有关，在烟叶生长季节黄淮平原区有主导风向，且无山体阻隔，水泥厂排出的污染物易于扩散，影响范围较大，而西南山区无主导风向且有山体阻隔，污染物扩散受到限制，影响范围较小。可见，大气运动能力是决定水泥厂对于周边环境的影响范围的重要因素。另外，污染物扩散除了与排放高度、风向、风速、周边地形地貌等主要因素有关外，还与污染物特性有关［28，30］，本研究中，两地区水泥厂产能有所差别，水泥厂排除污染物的量也有所不同，可能也是水泥厂周边重金属沉降峰值不同的原因之一。
两地区的水泥厂周边多数重金属的最高沉降通量为最低沉降通量的2~3倍，两地区表现一致。然而黄淮区试验点水泥厂下风向的8个采样点的镉、铅、砷、铬和镍的沉降通量均高于西南区试验点水泥厂周边采样点，平均沉降通量分别为西南区试验点的4.8、3.6、3.3、10.9和8.3倍，其黄淮区水泥厂产能大于西南区水泥厂的产能可能是原因之一，而位于黄淮区试验点水泥厂上风向的采样点的重金属沉降通量也明显高于西南区试验点。说明除了水泥厂产能不同外，两地区大气环境质量状况的差异是更主要的原因。
2.3水泥厂对周边烤烟烟叶金属含量的影响
上部烟叶田间生育期较长，本研究中选取上部烟叶作为代表研究水泥厂对于烟叶重金属含量的影响。黄淮平原区试验点水泥厂周边不同距离上部烟叶重金属含量见图3，总的趋势是距离水泥厂较近的采样点烟叶重金属含量较低，随着距离的增加，烟叶重金属含量逐渐升高，达到峰值后下降。不同重金属元素出现峰值的距离和变化规律有所不同。
在黄淮区试验点，水泥厂下风向8个采样点所取上部烟叶铅、铬、镍、镉和砷的平均含量分别为上风向采样点的1.52、1.76、1.00、2.00和1.61倍。可见，水泥厂对下风向上部烟叶的铅、铬、镉和砷含量产生了明显影响，而对镍含量则影响较小。水泥厂不同距离取样点上部烟叶各元素的变化规律有所差异，其中铬和镍在2.5km处出现峰值，分别为上风向上部烟叶含量的3.73倍和1.77倍，之后下降；铅和砷也在2.5km处出现峰值，为上风向的2.26倍和2.50倍，3.0km处含量降低，3.5~4.0km处再次升高；而镉元素的峰值出现在1.0km处，为上风向采样点的3.05倍。通过上部烟叶重金属含量与对应元素的大气重金属沉降通量以及土壤中的变化规律对比分析，发现上部烟叶与大气沉降的铅和砷变化规律相似，但烟叶铅和砷出现峰值的距离要比大气沉降的峰值推后0.5km，镍和铬规律类似，这可能与集尘缸和烟株上烟叶着生高度不一致有关，烟叶着生高度一般在2.0m以下，而集尘缸高度一般在2.0m以上。
在西南区试验点，水泥厂周边烟叶重金属含量随距离变化不大，见图4。其中铅和砷含量随距离增大而减小，镉含量基本保持稳定，铬和镍则先升高后降低，峰值分别出现在1.0km和1.5km处。大气沉降和土壤中的铬也在1.0km处出现峰值，不易判断大气沉降对于烟叶铬含量增加的贡献；土壤镍含量则在0.5~2.0km范围内基本保持稳定。可以推断水泥厂主要对周边1.0~1.5km范围内上部烟叶的镍含量产生影响，且影响较为有限。
邓波等［19］对川东北某水泥厂周围和非水泥粉尘污染区的大米中铁、钙、镁、锌、铜、镉、铅含量进行分析，结果发现两区域上述元素含量之间的差异无统计学意义，认为水泥粉尘对大米中金属元素没有明显影响。而徐亦钢等［16］对江苏某地水泥厂附近的麦田土壤和麦穗监测结果发现，水泥厂周边的麦田中小麦和土壤受到氟化物的污染，部分小麦汞含量超标，而且国家规定的工厂卫生防护距离600m以外的小麦仍然可能受到水泥厂排放污染物的影响。
大气污染物一方面可以直接通过植物叶面进入植物体，进而转移到籽粒或根系等食用部位，另一方面污染物可进入土壤，通过土壤进入植物体［31-33］。相对于大米和小麦等籽粒类作物，叶类蔬菜、烟草等叶用作物更容易受到大气污染的影响［34］。本研究中水泥厂周边土壤未见明显污染，而水泥厂周边一定范围内的大气重金属沉降通量则明显增加，烟叶重金属含量的变化规律与大气重金属沉降呈现较好的一致性，表明烟叶对大气环境质量较为敏感，烟叶重金属含量受到水泥厂的影响。
对于有主导风向的黄淮平原区而言，影响范围主要在3.5km范围之内，而对于无主导风向的西南山区，水泥厂的影响范围主要在周边1.5km范围之内。两试验点水泥厂对周边烟叶重金属的影响范围存在较大差异，可能主要与地形地貌和风向风力等因素有关［35］。
根据我国现行水泥企业卫生防护距离标准GB18068.1—2012［36］，对于平原地区，日产量小于5000t的企业，根据近五年平均风速，卫生防护距离在200~400m之间；对于日产量大于5000t的企业，卫生防护距离也仅为300~500m。卫生防护距离设置的主要目的是保护附近居民健康，而没有考虑到周边农作物的安全。本研究中由于受到连片种植烟田范围的限制，黄淮平原区和西南山区试验点的最大采样范围分别为4.0km和2.0km，从研究结果来看，平原地区水泥厂周边的烟叶安全防护距离至少应大于4.0km，而对于山区还要根据风速和地形地貌来具体判断［37］。
3结论
（1）水泥厂周边的大气重金属沉降通量均有所增加，影响范围因区域而异，黄淮平原区可达4km，西南山区在1km左右。
（2）水泥厂对周边土壤重金属含量影响较小，但影响周边一定范围内烟叶的重金属含量，影响范围也因区域而异。黄淮平原区2~3.5km范围内对烟叶重金属含量影响较大，而西南山区1.0~1.5km范围内对烟叶镍含量影响较大。
（3）从烟草重金属控制安全考虑，对于季风气候的平原地区，水泥厂周边的烟叶安全防护距离应不小于4.0km；而对于复杂地形地貌的山区则要根据当地风速风向和地貌情况而定。
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